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Picarro G2103(ES&T ? 水溶性有機物的氣相—氣溶膠相分配:NH? 對 SOA 形成的促進(jìn)作用)

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https://doi.org/10.1021/acs.est.1c06855

 

關(guān)鍵詞解釋

水溶性有機物:water-soluble organic compounds (WSOC)

氣相水溶性有機物:gas-phase WSOC (WSOCg)

氣溶膠相水溶性有機物:aerosol-phase WSOC (WSOCp)

二次有機氣溶膠:secondary organic aerosols (SOA)

分配因子或分配系數:partitioning coefficient (Fp = WSOCp/(WSOCp + WSOCg))

氣溶膠液態(tài)水:aerosol liquid water (ALW)

 

 

01

研究背景

 

水溶性有機物作為有機氣溶膠的重要組分,其向云、霧以及氣溶膠相的氣固分配是形成大氣中二次有機氣溶膠 (SOA) 的重要途徑。WSOC種類(lèi)繁多且復雜,傳統研究方法主要是濾膜采樣結合離線(xiàn)分析,難以開(kāi)展氣固兩相高時(shí)間分辨率和長(cháng)時(shí)間序列觀(guān)測研究。為數不多的外場(chǎng)觀(guān)測研究表明,WSOC 的氣固分配行為取決于諸多因素,例如氣象參數、氣態(tài)化合物種類(lèi)和顆粒相特性等。

 

由于中國農業(yè)源與非農業(yè)源的氨氣排放較強,并且相較于歐美等發(fā)達國家,中國大氣中的硫酸鹽和硝酸鹽濃度更高(尤其在冬季霧霾期間),使得大氣中氣溶膠液態(tài)水含量 (ALWC) 和氣溶膠pH升高,這意味著(zhù)污染物的顆粒相吸收在中國可能更為顯著(zhù)并促進(jìn)二次有機氣溶膠的形成。

 

因此,充分認識氣態(tài)水溶性有機物的時(shí)空分布特征及其氣固相轉化機制,不僅對厘清SOA的形成機制和我國灰霾成因具有重要的科學(xué)意義,同時(shí)也能為控制我國大氣污染和制定有效治理措施提供新思路。本研究首次在我國富氨大氣條件下,初步研究WSOC氣固分配特征及其影響因素,并揭示了NH3在WSOC氣固分配過(guò)程的關(guān)鍵作用以及對SOA形成的重要影響。

 

 

02

觀(guān)測實(shí)驗

 

觀(guān)測實(shí)驗地點(diǎn):觀(guān)測點(diǎn)位于崇明島西部、長(cháng)三角城市群下風(fēng)區域的華東師范大學(xué)長(cháng)江口濕地生態(tài)系統野外研究站(31°44′N,121°13′E),觀(guān)測點(diǎn)周?chē)鷽](méi)有明顯的污染源,采樣口位于離地6m高的屋頂上。

 

NH3觀(guān)測:使用 Picarro G2103 (光腔衰蕩光譜 CRDS)以 1 秒的時(shí)間分辨率進(jìn)行測量。

 

 

03

結果與研究意義

 

PM2.5 與NH3上海崇明冬季PM2.5日均濃度經(jīng)常超過(guò)國家空氣質(zhì)量 I 級標準 -35 μg m-3,表明細顆粒物污染依然嚴重。同時(shí),時(shí)間序列圖顯示氨氣與PM2.5的時(shí)間變化趨勢相似,表明細顆粒物的形成可能與氨氣有關(guān)。觀(guān)測期間,NH3 平均濃度為 9.3 ± 4.0 μg m-3,最大值超過(guò) 20 μg m-3,大約是美國東南部農村地區的 10 倍,表明長(cháng)三角地區的 NH3 污染嚴重。

 

相對濕度(RH)與WSOC氣固分配(Fp):為了進(jìn)一步確定影響 WSOC 氣固分配過(guò)程的關(guān)鍵因素,作者分析了 Fp 與氣象條件(即 RH 和溫度)、氣溶膠酸度(pH)、氣溶膠含水量(ALWC)和 NH3 濃度的相關(guān)性。由于重度霧霾事件大多發(fā)生在潮濕條件下,因此進(jìn)一步研究了高相對濕度期間,ALWC、pH 和 NH3 通過(guò) WSOC 水相分配對 SOA 形成的影響。

 

 

從上圖 d 可以看出,在給定溫度下,pH 值與 NH3 呈顯著(zhù)正相關(guān),表明長(cháng)三角地區富氨環(huán)境可能降低了氣溶膠酸度,導致 WSOCp 隨著(zhù) ALWC 和 pH 值的增加而明顯增加(上圖 e,f)。

 

NH3對中國SOA空間分布的影響:從對全國四大城市群區的空間特征分析發(fā)現,在人為活動(dòng)較少的西北地區氨氣濃度最低,而農業(yè)活動(dòng)較頻繁的華北地區氨氣排放量最高,且硝酸鹽與WSOCp在細顆粒物中的占比與氨氣濃度的變化特征一致,進(jìn)一步揭示了氨氣對SOA形成的重要影響。

 

 

NH3對中國不同地區WSOCp分配的影響, (a)全國四大城市群區的PM2.5中硝酸鹽和WSOCp占比,(b)氣態(tài)氨氣濃度的空間變化特征。

 

04

總結

 

NH3作為大氣中的主要堿性氣體,在高濕條件下,一方面是通過(guò)改變氣溶膠含水量和酸度影響WSOC氣固分配,另一方面通過(guò)酸堿中和等液相反應促進(jìn)WSOC的反應性吸收。

 

 SOA是我國PM2.5 的重要組成,尤其是在霧霾期間。而氨氣可以通過(guò)影響WSOC氣固分配促進(jìn)SOA的形成,因此控制氨氣排放對于緩解我國大氣污染是勢在必行的。

 

 

 

Picarro高精度氨氣分析儀介紹

 

Picarro G2103是一款高精度在線(xiàn)氨氣分析儀。其業(yè)內領(lǐng)先的性能優(yōu)勢主要體現在:低檢測限( ppt 級別)、低漂移(一整月的連續工作中僅漂移了 ±0.5 ppb)、低吸附快響應(氣體過(guò)道上應用了SilcoNert® 涂層)、抗干擾氣(對牲畜建筑物中常見(jiàn)的揮發(fā)性有機化合物沒(méi)有干擾)、水汽校準(可報告準確的干摩爾分數,適用于潮濕環(huán)境條件,無(wú)需校正水的影響)、便攜性(該分析儀尺寸小,功耗要求低)

 

鑒于以上Picarro氨氣分析儀卓越的優(yōu)勢,歐洲空氣中氨氣計量項目、英國國家物理實(shí)驗室、德國聯(lián)邦物理技術(shù)研究院、芬蘭氣象研究所、德國環(huán)境部、美國國家海洋和大氣管理局、上海環(huán)境科學(xué)研究院、中國計量院等國內外機構均采用Picarro的CRDS技術(shù)測量NH3。

 

儀器性能參數如下:

 

 

 

 

 
 

 

致謝:感謝華東師范大學(xué)王格慧教授團隊、文章第一作者呂少君博士對本文的專(zhuān)業(yè)支持!

 

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編輯:王繼軍

審核:韓一萱

 

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